理解催化剂的构效关系对研究多相催化具有重要意义。揭示单壁碳纳米管的生长机理并实现选择性生长需要深入了解金属催化剂的构效关系。在高温化学气相沉积过程中原位揭示单壁碳纳米管催化生长过程是碳纳米管研究领域的难题,从原子尺度认识碳纳米管如何从金属催化剂表面生长是实现碳纳米管控制生长的关键。 针对该问题,先进功能材料制备与表征团队负责人王荣明教授与合作者,利用原位环境球差透射电镜揭示了单壁碳纳米管在金属间化合物和单质金属催化剂上的成核与生长模式,阐明了催化剂状态、表面原子结构和碳纳米管的构效关系。
原位球差环境电镜结果表明单壁碳纳米管从固态催化剂的表面边缘位置成核生长,管径小于颗粒尺寸;而对于熔融催化剂,碳纳米管石墨层沿着颗粒的切向位置生长,管径取决于颗粒尺寸。结合原位电镜、拉曼光谱和电子衍射表征,对于独特晶体结构的固态金属间化合物催化剂,在不同条件下生长的碳纳米管具有手性选择性,其不受限于金属间化合物催化剂颗粒的尺寸;而固态单质金属催化剂在不同生长条件下则未展现碳管结构选择性,相同尺寸催化剂表面可以长出管径不同的碳纳米管,不具备结构特异性。这些原位结果直观的揭示了碳管的两类生长模式以及催化剂表面结构控制碳纳米管手性的内在机理。
该研究工作于2022年10月14日以“Growth Modes of Single-Walled Carbon Nanotubes on Catalysts”为题,发表于Science Advances上(Sci. Adv., 8, eabm3541 (2022)),王荣明教授为共同通讯作者。